近日,中国水产科学研究院黄海水产研究所海洋生物酶工程创新团队在木质素衍生芳香族化合物生物降解领域取得重要进展,相关研究成果发表在美国化学学会农林科学领域权威期刊《Journal of Agricultural and Food Chemistry》,并获授权国家发明专利1项(专利号ZL 2025 1 1595961.6)。
木质素是自然界中最丰富的芳香族生物高分子之一,在大多数陆生植物的干重中占15%-40%。丁香酚及其衍生物是木质素降解过程中常见的芳香族化合物,在水环境中具有高度持久性,对水生生态系统存在潜在威胁,特别是丁香酚还可作为水生动物的麻醉剂。传统物理化学脱除方法存在能耗高、反应体系复杂和去除效率低等问题。因此,开发针对丁香酚及其衍生物的绿色高效生物降解技术,对于减轻环境污染、保护水生生态安全以及实现木质素资源的高值化利用具有重要意义。
研究团队采用计算机模拟与基因工程相结合的策略,重塑蛋白活性部位和底物通道,构建了基于H₂O₂驱动的P450BM3人工过氧化酶系统,实现了对丁香酚、异丁香酚及松柏醇等典型木质素衍生芳香族化合物的高效快速降解。其中,F87A/T268D/A328H突变体对丁香酚和异丁香酚的催化效率分别达到13809 M⁻¹·s⁻¹和16129 M⁻¹·s⁻¹,而F87A/T268D/A328F/V78A突变体对松柏醇的催化效率达到14658 M⁻¹·s⁻¹。该系统在3分钟内可实现对三种底物>99%的去除率,并在模拟造纸废水体系中保持>95%的去除率。该过氧化酶催化体系构建简便、经济实用,无需依赖辅酶NAD(P)H及外源辅助小分子,为木质素衍生芳香族化合物的绿色降解与高值化利用提供了新的解决方案。

细胞色素P450BM3生物降解木质素衍生芳香族化合物示意图
黄海所2023级硕士研究生刘凤为论文第一作者,徐甲坤研究员为论文通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金等项目的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.jafc.5c16908